Vollständige quantenmechanische Modellierung von protonierten Wasserclustern

• Antragsteller: Professor Dr. Oriol Vendrell
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation ; Theoretische Chemie: Moleküle, Materialien, Oberflächen
• Förderung: Förderung seit 2020
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 442507947

In den vergangenen zwei Jahren haben wir entscheidende Fortschritte in den beiden wichtigsten Vorhaben des Projektes erzielt: (1) automatische 'on-the-fly' Generierung der optimalen Tensor-Baumstruktur innerhalb des Multi-Layer Multi-Configurational Time-Dependent Hartree Algorhitmus; (2) die vollständige quantenmechanische Modellierung des sogenannten erweiterten Zundel Kations (EZ). Letzteres können wir in voller Dimensionalität (51D) mithilfe polysphärischer Koordinaten, eines exakten kinetischen Energie-Operators und einer hochgenauen Potentialfläche beschreiben. Die Potentialfläche basiert auf künstlichen neuronalen Netzen und wurde in der Gruppe von Prof. D. Marx an der Universität Bochum entwickelt. Durch die Entwicklung neuer Softwaretools für die automatische Generierung der Tensor-Baumstruktur konnten wir das Infrarotspektrum des EZ Kations mit sehr guter Übereinstimmung mit experimentellen Daten berechnen. Das Hauptziel der Verlängerung des aktuellen Projektes ist die Erweiterung der technischen Möglichkeiten zur quantenmechanischen Beschreibung flexibler und hoch korrelierter Moleküle und Cluster in voller Dimensionalität. Dieses soll mithilfe neuer methodischer Entwicklungen basierend auf dynamischen Tensornetzwerken und des Multi- Layer Multi-Configurational Time-Dependent Hartree Algorhitmus geschehen. Im folgenden werden unsere Entwicklungen Anwendung bei der voll-dimensionalen quantenmechanischen Beschreibung des EZ Kations in der Gasphase und in Lösung finden. In der Zukunft planen wir: (2.1) Untersuchungen zu Zusammenhängen zwischen den Spektren des Zundel- und des erweiterten Zundel-Kations. Im Detail ist unser Ziel das Verständnis von Lösungsprozessen von Protonen auf mikroskopischer Skala (Mikrosolvatisierung) basierend auf voll-dimensionaler quantenmechanischer Beschreibung des Systems. (2.2) Wir planen Untersuchungen zum Verhalten des EZ-Kations in externen Feldern. Die dadurch induzierten Störungen simulieren eine Einbettung des Systems in eine Lösungsmittelumgebung. Letzteres wird einen Beitrag zu einer vollständigen Charakterisierung des solvatisierten Protons auf quantenmechanischer Ebene zu leisten. Fortschritte in diesem Bereich sind unabdingbar um ein tieferes Verständnis von Solvatisierungs- und Transportprozessen von Protonen. Durch unsere Entwicklungen innerhalb dieses Projektes ermöglichen wir quantenmechanische state-of-the-art Simulationen in voller Dimensionalität und erweitern die gegenwärtigen Grenzen solcher Technologien zu größeren und flexiblen Systemen. Nicht zuletzt werden alle neuen Entwicklungen in unserer Gruppe im Rahmen des MCTDH Software Paketes sofort der Forschungsgemeinde zugänglich gemacht.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen