Neuartige elektronische und magnetische Eigenschaften von hochentropische Oxide

• Antragsteller: Professor Dr. Hidenori Takagi
• Fachliche Zuordnung: Herstellung und Eigenschaften von Funktionsmaterialien
• Förderung: Förderung von 2019 bis 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 431403378

Ziel des Projekts ist die Erforschung hochentropischer Oxide (HEOx) mit exotischen elektronischen und magnetischen Eigenschaften. HEOx ist eine kürzlich entdeckte, neuartige Klasse von Materialien (C. M. Rost et al., Nat. Commun. 2015), bei denen das für metallische Legierungen bekannte Konzept von Materialien mit hoher Entropie auf Oxide übertragen wurde. HEOx enthalten mindestens fünf verschiedene Kationen und entstehen durch Erhitzen bei hohen Termperaturen. Bei ausreichender Temperatur wird der Beitrag der Konfigurationsentropie zur Gibbs-Energie dominant. Anstelle von durch die Enthalpie getriebenen Phasen bilden sich metastabilen Mischkristalle. Durch Abschrecken können solche entropiestabilisierten Oxide bei Raumtemperatur eingefroren werden.Das erste synthetisierte HEOx (MgCoNiCuZn)O hat eine einfache Kochsalzstruktur. Interessanterweise kristallisieren einige der konstituierenden binären Oxide nicht in der Kochsalzstruktur noch bilden sie Mischkristalle. Berichte über HEOx mit Perowskit- und Spinellstrukturen deutet auf eine Vielzahl möglicher Materialien hin. Kationen können ungünstige Lagen, wie z.B. Zn2 + in oktaedrischer Umgebung, einnehmen. Auf diesem vielversprechenden Feld neuer Oxidmaterialien werden wir in diesem Projekt neue HEOx mit unterschiedlichen Strukturtypen wie Perowskit, Pyrochlor und Spinell erforschen.Die Beschäftigung mit HEOx lässt nicht nur eine Vielzahl neuer Materialien erwarten sondern auch unerwartete Funktionalität, bedingt durch lokale Gitterverzerrungen und unkonventionelle Anordnungen der Kationen. So wurde in dem HEOx vom Kochsalz-Typ eine kolossale dielektrische Reaktion, eine hohe Ionenbeweglichkeit von über 1 mS / cm für Lithium und eine antiferromagnetische Fernordnung gemessen.Neuartige Eigenschaften und Funktionen werden nicht auf HEOx des Kochsalz-Typs beschränkt bleiben. Mit der Einführung des Konzepts korrelierter Elektronen in Übergangsmetalloxiden sind elektronische und magnetische Eigenschaften zu erwarten, die bisher ohne Beispiel sind. In korrelierten Übergangsmetalloxiden konkurrieren häufig verschiedene elektronische Zustände miteinander. Geringfügige Gitterverzerrungen bestimmen dann den eingenommenen Grundzustand. Möglicherweise ist das in korrelierten HEOx nicht mehr der Fall. Ungewöhnliche fluktuierende Phasen und Funktionalitäten sind zu erwarten. Dazu gehören gigantischer magnetoelektrischer Effekt, ausgeprägte thermoelektrische Eigenschaften und exotischer Magnetismus wie z.B.eine Quantenspinflüssigkeit. Die Entdeckung und Charakterisierung solcher Phasen sind Ziele dieses Projekts.Mit der Zusammenarbeit zweier Teams, des Pioniers für entropiestabilisierte Materialien (französischer Partner) und einer führenden Gruppe der Physik korrelierter Elektronensysteme (deutscher Partner), soll ein neues Gebiet in der Erforschung funktioneller Oxide erschlossen werden.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: Frankreich
• Kooperationspartner: Professor Dr. Nita Dragoe