Bestimmung des Einflusses von Markerteilchen auf das fluxionale Verhalten von protoniertem Methan

• Antragsteller: Professor Dr. Dominik Marx
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung seit 2018
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 409795857

Protoniertes Methan wird als archetypisches fluxionales Molekuel betrachtet, da sehr ausgeprägte grossamplitudige Bewegungen zu dem Phänomen führen, welches gemeinhin als "hydrogen scrambling" bezeichnet wird. Aufgrund seiner fundamentalen Bedeutung als nichtklassisches Carbokation wird es seit Jahrzehnten intensiv untersucht. Weitgehend unerforscht blieben hingegen die möglichen wechselwirkungsinduzierten Störungen dieser grossamplitudigen Bewegungen durch das Anheften von schwach wechselwirkenden leichten Atomen oder Molekuelen, was im Mittelpunkt dieses Projekts steht. In der Tat wurden bereits in frühen spektroskopischen Untersuchungen von Y. T. Lee Wasserstoffmoleküle an protoniertes Methan angeheftet, ohne aber molekulare Einblicke zu liefern. In diesem Projekt werden breitbandige Infrarotspektren von mit Wasserstoffmolekülen markiertem CH5+ einschliesslich seiner Isotopologen untersucht. Eine andere Forschungsrichtung wird sich ultratiefen Temperaturen zuwenden, wobei hier bosonischer Austausch (und möglicherweise lokale Suprafluiditaet) stattfindet, wenn man bosonische Spezies wie Helium-4 und para-H2 oder ortho-D2 anheftet. Es wurde bereits von uns gezeigt, dass Helium-4 keine Auswirkungen hat, aber das wird fuer para-H2 oder ortho-D2 aufgrund der stärkeren Wechselwirkung nicht erwartet. Strukturelle Auswirkungen der Komplexierung und das Wechselspiel mit bosonischen Austauscheffekten auf CH5+ werden bei 1 K untersucht, als auch auf CH3+ aufgrund neuester experimenteller Befunde. Diese Forschung basiert auf neuesten methodischen Fortschritten, insbesondere auf maschinellem Lernen um CCSD(T) Genauigkeit im Rahmen von Pfadintegralsimulationen zu erreichen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen