Untersuchungen zum konzeptionellen Transfer von Gasphasen-Ionenchemie in die kondensierte Phase

• Antragsteller: Dr. Burkhard Butschke
• Fachliche Zuordnung: Anorganische Molekülchemie - Synthese, Charakterisierung
• Förderung: Förderung seit 2017
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 372823605

Das Ziel des Forschungsvorhabens ist der konzeptionelle Transfer von Gasphasen-Ionenchemie in die kondensierte Phase. Aufgrund der stark unterschiedlichen Bedingungen in beiden Medien ist eine solche Übertragung nicht trivial und wurde bisher nur unzureichend untersucht. Umgekehrt werden zunehmend massenspektrometrische Methoden für die Untersuchung von Vorgängen in Lösung verwendet, weshalb es essentiell ist, ein tieferes Verständnis der Zusammenhänge chemischer Reaktivität in beiden Phasen zu gewinnen. Ein sich aus diesen Bemühungen ableitendes Ziel ist es, die Ergebnisse von Gasphasen-Untersuchungen praktisch nutzbar zu machen. Im Fokus stehen dabei die Aktivierung kleiner Moleküle sowie Bindungsknüpfungs- und Sauerstoffatomübertragungsreaktionen. Das ultimative Ziel ist die Entwicklung gasphasen-inspirierter katalytischer Transformationen. Im Rahmen des Projekts verwenden wir dazu Modellsysteme, deren Reaktivität wir sowohl in Gasphasenexperimenten als auch in Lösung untersuchen. Diese Experimente ermöglichen es letztendlich, den Einfluss von Lösemittelmolekülen, Gegenionen und zusätzlichen Liganden auf die intrinsische Reaktivität eines bestimmten Eduktpaars zu bestimmen. Eines der Modellsysteme sind heterobimetallische Münzmetall-Platin-Komplexe, die in der Gasphase in nackter Form die C–N-Bindungsknüpfung von Methan und Ammoniak unter Diwasserstoff-Verlust vermitteln. Zum anderen nehmen wir uns Ligand-Austausch-Prozessen an. Ging es in der ersten Förderungsperiode vor allem um die C–H-Bindungsaktivierung von Benzol an kationischen Platin-Komplexen, so richten wir in der zweiten Förderungsperiode den Fokus auf das Studium von Metall-Oxo-Komplexen. Die Inspiration dazu ergibt sich aus der reichhaltigen Gasphasenchemie diatomarer Übergangsmetall-Oxo-Kationen. Im Rahmen unseres gasphasenmimetischen Ansatzes wollen wir entsprechend koordinierte Systeme sowohl massenspektrometrisch als auch in Lösung generieren, um die Reaktivität als Funktion der Koordinationsumgebung zu studieren.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen