Zum Verständnis thermisch aktivierter verzögerter Fluoreszenz in einwertigen Kupferkomplexen und metallfreien Donor-Akzeptor-Systemen: Ein quantenchemischer Zugang

• Antragstellerin: Professorin Dr. Christel M. Marian
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung von 2016 bis 2021
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 323603989

Thermisch aktivierte verzögerte Fluoreszenz (TADF) wird als bedeutende neue Technologie zur Erzeugung hochperformanter elektrolumineszenter Bauteile für Bildschirme und Beleuchtungssysteme angesehen. Das Hauptziel dieses Forschungsvorhabens ist es, einen besseren Einblick zu gewinnen, welche Faktoren die Wahrscheinlichkeit für TADF bestimmen, da dies ein Schlüsselschritt im Hinblick auf das Design und die Optimierung von OLED-Emittern der dritten Generation ist. Trotz intensiver Forschung auf diesem Gebiet in den letzten Jahren fehlt immer noch ein umfassendes und konsistentes Verständnis der Mechanismen, die TADF begünstigen. Eine kleine Singulett-Triplett-Aufspaltung der elektronisch angeregten Emitterzustände alleine reicht für das Auftreten von TADF nicht aus. Um genau zu sein, ist es notwendig, die molekularen Parameter zu verstehen, die die relativen Wahrscheinlichkeiten der photophysikalischen Prozesse wie intramolekularer Ladungs- und Energietransfer, Interkombination, reverse Interkombination, Fluoreszenz, Phosphoreszenz und strahlungslose Deaktivierung steuern. Die Quantenchemie kann erheblich zu diesem Verständnis beitragen. Im Besonderen kann sie detaillierte Informationen über spektroskopisch dunkle Zustände und ihre Kopplungen an den lumineszenten Zustand liefern, die aus experimentellen Daten alleine nur schwierig oder gar nicht zugänglich sind. Darüber hinaus kann die Quantenchemie ausgehend von einer Leitstruktur relativ leicht die Auswirkungen chemischer Substitution auf die Photophysik der Emitter abschätzen.Nachdem wir unsere theoretischen Methoden validiert haben, werden wir Strategien für die Steigerung der Elektrolumineszenz von d10 Übergangsmetallkomplexen und rein organischen TADF-Emittern entwickeln, sei es durch Variation der chemischen Struktur oder durch Erhöhung der elektronischen oder vibratorischen Zustandsdichten. In den ersten drei Jahren werden wir uns auf intrinsische Eigenschaften der TADF-Emitter konzentrieren. Dies schließt Umgebungseffekte mit ein, aber nicht die exzitonische Kopplung des TADF-Emitters an die Wirtmoleküle. Dieses Thema soll einem späteren Stadium des Forschungsvorhabens vorbehalten bleiben.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen