Mechanistische Untersuchungen zur lichtinduzierten Kohlendioxidaktivierung

• Antragstellerin: Professorin Dr. Stefanie Tschierlei
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie ; Anorganische Molekülchemie - Synthese, Charakterisierung
• Förderung: Förderung von 2016 bis 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 319922640

Das vorgeschlagene Projekt "Mechanistische Untersuchungen zur lichtinduzierten Kohlendioxidaktivierung" befasst sich mit der Umwandlung von Kohlendioxid mittels Sonnenlicht. Einerseits ist Kohlendioxid ein Treibhausgas, dessen zunehmende Konzentration in der Atmosphäre im Verdacht steht zur globalen Erwärmung beizutragen. Andererseits ist Kohlendioxid der C1-Baustein in der natürlichen Photosynthese, bei der die Sonnenenergie in Form chemischer Bindungen gespeichert wird. Dadurch inspiriert, soll Kohlendioxid zukünftig auch als Kohlenstoffquelle zur Herstellung flüssiger organischer Energieträger wie z.B. Ameisensäure und Methanol oder zur Erzeugung von gasförmigem Kohlenmonoxid verwendet werden. Da diese Stoffumwandlung sehr energieintensiv ist, kommt der Anwendung erneuerbarer Energiequellen, wie der des Sonnenlichts, eine große Bedeutung zu.Zur Aktivierung des chemisch stabilen Kohlendioxids mittels Lichtenergie, sind geeignete (Photo-)Katalysatoren und Photosensibilisatoren nötigt. Deshalb steht die systematische Untersuchung verschiedener ein- bzw. zweikerniger Katalysatoren, basierend auf Ruthenium-Bipyridin-Komplexen sowie anderen Metall-Porphyrin- oder -Corrol-Komplexen, im Mittelpunkt dieses Projektes. Um diese lichtgetriebene Reduktion von Kohlendioxid zu verstehen und in einem zweiten Schritt zu optimieren, ist die exakte Kenntnis der Abläufe in den Katalysatoren und der zugrunde liegenden Mechanismen unerlässlich. Insbesondere wird in dem vorgestellten Projekt die Aufklärung der katalytischen Zwischenstufen der verschiedenen intra- oder intermolekularen Prozesse angestrebt. Zur Aufklärung dieser vielschichtigen Fragestellungen werden eine Vielzahl unterschiedlicher frequenz- und zeitaufgelöster Techniken wie (Spektro-)Elektrochemie, transiente Femto- und Nanosekundenabsorption und zeitaufgelöste Emissionsspektroskopie angewendet. Damit können die charakteristischen Prozesse auf der jeweils relevanten Zeitskala untersucht werden. In diesem Projekt wird ein umfassendes Verständnis der Katalyseprozesse erarbeitet, welches auch den Einfluss von Protonen auf den Mechanismus einschließt. Des Weiteren werden Struktur-Eigenschafts-Beziehungen der molekularen Katalysatoren ermittelt, um tiefere Einblicke in die ablaufenden Reduktionsprozesse zu erlangen. Mit dem Wissen über die ablaufenden Prozesse werden neuartige Konzepte zum Design verbesserter Photokatalysatoren entwickelt, welche eine effizientere Verwendung von Kohlendioxid ermöglichen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Großgeräte: Flashphotolyse Spektrometer
• Gerätegruppe: 1120 Spezielle Reaktionsapparaturen (Blitzlicht-, Laser-, Photolyse, Stopped Flow)