Ionic liquid surface science
Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung
Technische Chemie
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Basierend auf den komplementären Expertisen der Arbeitsgruppe Steinrück auf dem Gebiet der Oberflächenforschung und der Arbeitsgruppe Wasserscheid in den Bereichen Synthese und Reaktionschemie ionischer Flüssigkeiten (engl. Ionic Liquids, ILs) entwickelte sich in den vergangenen sechs Jahren eine außerordentlich erfolgreiche und enge Zusammenarbeit innerhalb des Projektes; dies spiegelt sich unter anderem in mehr als 25, meist gemeinsamen und teilweise vielzitierten Publikationen in referierten Journalen, in der Entwicklung eines Patentes und in vielen Einladungen zu internationalen Konferenzen wider. Die enge Zusammenarbeit wurde ergänzt durch weitere im Laufe der Förderzeit entstandene Kollaborationen sowohl innerhalb als auch außerhalb des SPPs. Auf diese Weise konnte erfolgreich die Beziehung zwischen der Chemie von bekannten ILs, neuen ILs, IL-Mischungen sowie IL-Lösungen einerseits und andererseits Oberflächenphänomene wie Anreicherungseffekte, Orientierung und Reaktivität der obersten Moleküllagen untersucht und teilweise aufgeklärt werden. Während in den ersten beiden Förderperioden reine und unfunktionalisierte ILs (Themenkomplex T1), funktionalisierte ILs (T2), IL/IL-Mischungen (T3) und Übergangsmetallkomplex-IL-Lösungen (T4) im Fokus standen, lag der Schwerpunkt in der letzten zwei Jahren vor allem auf Reaktionen im oberflächennahen Bereich von Gas-IL-Systemen (T5), reaktiven IL-Mischungen (T6) sowie redox-/elektrochemisch-relevanten IL-Systemen (T7). Dazu wurde eine Vielzahl von ILs in höchster Reinheit synthetisiert und IL-Systeme präpariert, was unter anderem neue Synthesewege erforderte. Basierend auf den Möglichkeiten der IL-Synthese-Chemie, systematisch Alkylketten zu variieren, funktionelle Gruppen einzuführen, Anionen und Kationen auszu¬tauschen, und Reaktionen im Volumen mit klassischen Analysemethoden zu studieren, konnten wichtige neue Erkenntnisse gewonnen werden: aus Messungen mit winkelaufgelöster Röntgenphotoelektronenspektroskopie im Ultrahoch-Vakuum resultierte ein detailliertes Verständnis der molekularen Orientierung an der Oberfläche, von Oberflächenan- und -abreicherungseffekten, von Kationen/Anionen-Wechsel-wirkungen, und von Reaktionsmechanismen. Darüber hinaus wurden im Rahmen des Projektes neue in-situ Techniken wie etwa die Abscheidung von ILs aus der Gasphase zur Herstellung ultradünner IL-Filme auf planaren Substraten entwickelt und erforscht, wodurch Phänomene wie molekulare Orientierung, Wechselwirkung und Reaktionen an IL-Festkörper-Grenzflächen zugänglich gemacht wurden.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- “Photoelectron Spectroscopy of Ionic Liquid Based Interfaces”, Chemical Reviews 110 (2010) 5158-5190
K. R. J. Lovelock, I. J. Villar-Garcia, F. Maier, H.-P. Steinrück, P. Licence
- ”Insights into surface composition and enrichment effects of ionic liquids and ionic liquid mixtures”, Phys. Chem. Chem. Phys. 12 (2010) 1905-1915
F. Maier, T. Cremer, C. Kolbeck, K.R.J. Lovelock, N. Paape, P.S. Schulz, P. Wasserscheid, H.-P. Steinrück
- “Monitoring of Liquid-Phase Organic Reactions by Photoelectron Spectroscopy”, Angew. Chem., Int. Ed. 51 (2012) 2610-2613
C. Kolbeck, I. Niedermaier, N. Taccardi, P. S. Schulz, F. Maier, P. Wasserscheid, H.-P. Steinrück
(Siehe online unter https://doi.org/10.1002/anie.201107402) - “Recent developments in the study of ionic liquid interfaces using X-ray photoelectron spectroscopy and potential future directions”, Phys. Chem. Chem. Phys. 14 (2012) 5010-5029
H.-P. Steinrück
(Siehe online unter https://doi.org/10.1039/c2cp24087d)
