ODNP of Fuel Cell Membranes
Final Report Abstract
Im Projekt „ODNP on fuel cell membranes” sollte zum einen die Verwendung der Overhauser Dynamic Nuclear Polarization zur Analyse der Wasserdynamik in Nafion-Membranen untersucht werden. Darüber hinaus sollte ein ODNP 1H Spektrometer gebaut werden, das auf einem Permanentmagneten als Kernstück basiert und eine Auflösung im ppm Bereich erreichen soll. Das Projekt wurde zudem um einen Antrag ergänzt, in dem weitere Shim-Konzepte getestet und die Darstellung des Messbereichs von kompakten Sensoren mittels Dekonvolution schnell bestimmt werden können. Im Verlauf des Projektes wurde zunächst der Einfluss von paramagnetischen Molekülen basierend auf dem stabilen Radikal, TEMPO, auf die dynamischen Eigenschaften von Wasser untersucht. Es wurde festgestellt, dass diese Moleküle die Eigenschaften der Membran stark beeinflussen, indem sie ihr Hydrationsvermögen reduzieren und Wasser verlangsamen. Die durchgeführte Studie wurde publiziert in Physcial Chemistry Chemical Physics und bildet einen starken Kontrast du einem zuvor publizierten Artikel, der die Wasserdynamik an der Nafion Oberfläche selektiv durch ODNP untersuchen wollte. Unsere Resultate zeigen hierzu, dass mit ODNP beobachteten Komponenten nicht die inhärenten Eigenschaften von Nafion wiederspiegeln, da das System durch die Präsenz der Probenmoleküle zu sehr gestört wird. Im zweiten Abschnitt des Projektes ist es gelungen, ein ODNP 1H Spektrometer zu realisieren. Hierzu wurden zunächst zwei Magnetkonzepte getestet und deren Homogenität optimiert. Eine größere Version eines der Magneten wurde daraufhin als Kernstück für das ODNP Spektrometers entwickelt und gebaut. Darüber hinaus wurden die Spektrometer-Hardwarekomponenten zusammengestellt und aufeinander abgestimmt mit dem Erfolg, dass ODNP verstärkte 1H Spektren aufgenommen werden konnten. Als Nebenprojekt im Bereich des Magnetbaus wurde ein Dekonvolutions-Algorithmus implementiert und experimentell validiert, der es ermöglicht, das sensitive Volumen eines unilateralen Sensors um eine Größenordnung schneller darzustellen als bisher etablierte Methoden.
Publications
- (2019) An H-shaped low-field magnet for NMR spectroscopy designed using the finite element method. JAE (International Journal of Applied Electromagnetics and Mechanics) 60 S3-S14
Alnajjar, Belal M.K.; Buchau, André; Anders, Jens; Blümich, Bernhard
(See online at https://doi.org/10.3233/JAE-191101) - “Effect of nitroxide spin probes on transport properties in Nafion membranes”, Phys. Chem. Chem. Phys. 2018, 20, 26660-26674
T. Überrück, O. Neudert, K.D. Kreuer, B. Blümich, J. Granwehr, S. Stapf, S. Han
(See online at https://doi.org/10.1039/c8cp04607g) - “Variable magnet arrays to passively shim compact permanent yoke magnets”, J. Magn. Reson. 2018, 298, 77-84
T. Überrück, B. Blümich
(See online at https://doi.org/10.1016/j.jmr.2018.11.011) - “Visualizing the detection area of a unilateral NMR sensor using deconvolution and back-projection“, J. Magn. Reson., 2018, 296, 169-175
T. Überrück, C. Rehorn, R. Höhner, B. Blümich
(See online at https://doi.org/10.1016/j.jmr.2018.09.007) - “Anomalous solute diffusivity in ionic liquids: Label-free visualization and physical origins, Phys. Rev. X, 2019, 9, 011048
Alexandra V. Bayles, Connor S. Valentine, Till Überrück, Scott P. O. Danielsen, Songi Han, Matthew E. Helgeson, Todd M. Squires
(See online at https://doi.org/10.1103/PhysRevX.9.011048) - „ODNP enhanced NMR relaxometry and diffusometry. Hardware development and applications to fuel cell materials”, Verlagshaus Mainz GmbH, Diss. RWTH Aachen University, Aachen, 2019
Till Überrück
