Coherent spectroscopy as a new luminescent materials characterisation tool
Solid State and Surface Chemistry, Material Synthesis
Final Report Abstract
Seltenerd-dotierte Materialien spielen nicht nur auf dem Gebiet der anorganischen Leuchtstoffe, Szintillationsmaterialien und Energiekonverter in Solarzellen eine wichtige Rolle, sondern sind auch bei der Entwicklung von Materialien für die Quanteninformationstechnologie und für spektrale Filter von großer Bedeutung. Die letztgenannten Anwendungen basieren auf den außergewöhnlich langen Kohärenzlebensdauern T2 der optischen Übergänge von dreiwertigen Seltenerd-Ionen oder den entsprechenden außergewöhnlich schmalen homogenen Linienbreiten (Γh = 1/πΤ2). Weiterhin ist die Kontrolle der inhomogenen Linienbreiten für solche Anwendungen von enormer Bedeutung. Sowohl die homogene als auch die inhomogene Linienbreite reagieren extrem empfindlich auf externe Störungen im Bereich der lokalen Umgebung des Aktivatorelementes. Das Ziel des vorlegenden Projektes war deshalb die Anwendung von hochaufgelöster Spektroskopie und Kohärenzspektroskopie als Charakterisierungswerkzeug für lokale chemische Umgebungen, insbesondere in nicht-einkristallinen Materialien. Es konnte erfolgreich gezeigt werden, dass diese Techniken zusätzliche Informationen liefern können, welche mit konventioneller Spektroskopie oder anderen konventionellen Methoden, die normalerweise bei der Charakterisierung von anorganischen Festkörpern Anwendung finden, nicht direkt zugänglich sind. Zunächst wurde anhand von Eu3+-dotiertem Y2O3 ein Modell zur Beziehung zwischen spektroskopischen Eigenschaften und Eigenschaften, die mit anderen Methoden bestimmt wurden, aufgestellt. Anschließend wurde das Modell auf Y2SiO5 ausgeweitet und erste Versuche, statt Eu3+ Er3+ zu verwenden, wurden durchgeführt. Hochauflösende Spektroskopie und Kohärenzmessungen, wie Bestimmung der inhomogenen Linienbreiten und temperatur- und magnetfeldabhängige zwei- und drei-Puls-Photonen-Echo-Messungen wurden mit anderen Methoden, wie Röntgenpulverdiffraktion, EPR und Photo- und Thermolumineszenzmessungen kombiniert. Die vorliegende Studie zeigt, dass selbst kleine Konzentrationen von Fremd-Ionen, Defekten und Mikroverzerrungen anhand der großen zusätzlichen Verbreiterungen der inhomogenen Linienbreiten bei tiefen Temperaturen detektiert werden können. Weiterhin reagiert die homogene Linienverbreiterung extrem empfindlich auf Defekte und lokale Unordnung. Häufig kann es schwierig sein, diese mit anderen Methoden zu detektieren, so dass speziell die Kohärenzspektroskopie sinnvolle zusätzliche Informationen über die lokale Umgebung liefern kann. In Zukunft könnte zusätzlich die Verwendung weiterer Seltenerd-Ionen untersucht werden. Um Photonen-Echos durchführen zu können, ist es wichtig, dass es ein schmaler optischer Übergang existiert, welcher einer schmalen Laseremission entspricht. Weiterhin sind eine lange Kohärenzzeit und eine entsprechende große Oszillatorstärke nötig. Diese Kriterien sind nicht nur für Eu3+ erfüllt, sondern auch Pr3+, Tm3+, Er3+, oder Nd3+. Solche Studien lassen zudem Schlüsse zu nicht dotierten Materialien zu, solange die detektierten Defekte nicht signifikant durch das Dotieren mit Seltenerd-Ionen beeinflusst werden.
Publications
- Dephasing Mechanisms of Optical Transitions in Rare Earth Doped Transparent Ceramics, Phys. Rev B: Condens. Matter Mater. Phys. 2016, 94, 184301(1-9)
N. Kunkel, J. Bartholomew, S. Welinski, A. Ferrier, A. Ikesue, Ph. Goldner
(See online at https://doi.org/10.1103/PhysRevB.94.184301) - High-Resolution Optical Line Width Measurements as a Material Characterization Tool, J. Phys. Chem. C 2016, 120, 13725-13731
N. Kunkel, J. Bartholomew, L. Binet, A. Ikesue, Ph. Goldner
(See online at https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.6b03337)
