Gezielte Variation statischer und dynamischer Eigenschaften von Doppelprotonentransferreaktionen mit plateauartigen Energieprofilen

• Applicants: Professor Dr. Bernd Hartke; Professor Dr. Guntram Rauhut
• Subject Area: Theoretical Chemistry: Electronic Structure, Dynamics, Simulation
• Term: from 2006 to 2010
• Project identifier: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 27316451

Nach traditioneller Ansicht verlaufen chemische Reaktionen von den Edukten über eine Energiebarriere einfacher Form (z.B. Eckart-Potential) zu den Produkten. Tatsächlich kann aber das lokale Maximum einer solchen Barriere einem Plateau nahezu konstanter Energie weichen. Derartige Energieprofile wurden bei Doppelprotonentransferreaktionen gefunden, die unter anderem für die Biochemie von Bedeutung sind. Für diese plateaubildenden molekularen Systeme sind besondere statische und dynamische Eigenschaften zu erwarten, die hier gegen Standardsituationen(z.B. synchrone oder schrittweise Mechanismen) abgegrenzt werden sollen. Die geplanten Untersuchungen verlangen einige programmtechnische Erweiterungen bezüglich der Potentialflächengenerierung und basieren auf einer Kombination aus ab initio-quantenchemischen Berechnungen solcher volldimensionaler Flächen und quantenmechanischen Simulationen der Dynamik in allen relevanten Freiheitsgraden. Die a priori-Berechnung der Potentialflächen in Kombination mit der Quantendynamik ermöglicht die direkte Untersuchung der Zusammenhänge zwischen Potentialform und dynamischem Verhalten. Dies erlaubt eine gezielte Veränderung dieser Systeme zur Optimierung nachweisbarer Effekte, und damit eine unmittelbare Vorbereitung experimenteller Untersuchungen von Plateausystemen.

• DFG Programme: Research Grants