Nichtgleichgewichts-Dynamik elektronischer Anregungen in atomaren, molekularen und Modellsystemen

• Antragsteller: Dr. Yaroslav Pavlyukh
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Physik der kondensierten Materie
• Förderung: Förderung von 2013 bis 2017
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 231449284

Das rasante Aufkommen von Attosekunden-Physik, molekularer Elektronik und Tunnelspektroskopie mit atomarer Auflösung erfordern die Entwicklung neuer theoretischer Methoden und Ansätze in den Bereichen kondensierter Materie sowie in der Quantenchemie. Die Zeitauflösung auf Attosekunden-Skala, die in aktuellen Experimenten realisiert wurde, ermöglicht es, elektronische Anregungen in atomaren sowie Festkörper-Systemen fernab des Gleichgewichtes zu verfolgen. Obwohl die für molekulare Elektronik relevante Zeitskala sehr viel länger ist, kann das System durch Anlegen eines externen elektrischen Feldes in eine Nichtgleichgewichtssituation gebracht werden. In beiden Fällen sind Theorien, die über Vielteilchen-Störungstheorie (MBPT) hinausgehen, für eine genaue Beschreibung unerlässlich. Zu dieser Klassen von Theorien gehören hierarchische Dichtematrix Methoden, zeitabhängige Dichtefunktionaltheorie (TDDFT) und Dichtematrix-Renormalisierungsgruppe (tDMRG ) sowie die Methode der Nichtgleichgewichts-Greensfunktion (nonequilibrium Green's function - NEGF). Unser Projekt wird sich auf den Einsatz von NEGF-Methoden konzentrieren, um die Nichtgleichgewichts-Dynamik elektronischer Anregungen in atomaren, molekularen sowie Modellsystemen zu beschreiben. Für die Wahl dieser Methode sprechen einige Punkte: i) Systematische Näherungen, die Makroskopische Erhaltungssätze erfüllen, sind, verglichen mit Dichtematrix-Methoden, deutlich einfacher aufzustellen.ii) Anregungen sowohl mit fester als auch variabler Teilchenzahl können einheitlich mit einer einzigen Rechnung beschrieben werden.iii) Die Methode eignet sich als Ausgangspunkt zur Konstruktion von Austausch-und Korrelationsfunktionalen, entweder mithilfe der Sham-Schlüter-Gleichung oder eines Ansatzes mit optimiertem effektivem Potential (OEP).iv) Der Anwendungsbereich ist, im Gegensatz zur tDMRG-Theorie, nicht nur auf Modellsystem beschränkt.Nachdem Kwong und Bonitz die Zweizeitenkorrelationsfunktion für ein homogenes Elektronengas (HEG) durch die Propagation der Kadanoff-Baym-Gleichungen berechnen konnten und Dahlen und van Leeuwen diese Gleichungen zum ersten Mal für ein molekulare System gelöst haben, entwickelte sich die Methode der Greensfunktion von einem rein akademischen Ansatz zu einem numerischen Werkzeug mit weit ausgedehntem Anwendungsbereich. Trotz der Verwendung vereinfachender Näherungen für verschiedene Modellsysteme sind realistische Systeme immer noch eine Herausforderung.Ziel dieses Projektes ist die Erweiterung der Ab-initio-Nichtgleichgewichtsmethoden für atomare und molekulare Systeme. Zu diesem Zweck ist eine detaillierte analytische Beschreibung von geeigneten Modellsystemen und der Vergleich mit den numerischen Simulationen unerlässlich. Im Speziellen planen wir, den Formalismus auf ultraschnelle Licht-Materie-Wechselwirkung und den elektronischen Transport in Nanostrukturen anzuwenden.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Beteiligte Person: Professor Dr. Jamal Berakdar