Intermolekularer Coulomb Zerfall in biologischen Systemen und offenschaligen Species

• Antragsteller: Professor Dr. Andreas Dreuw
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation ; Optik, Quantenoptik und Physik der Atome, Moleküle und Plasmen ; Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
• Förderung: Förderung von 2012 bis 2020
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 203306641

In der ersten Förderperiode lag das Hauptaugenmerk auf der Entwicklung und Implementierung von theoretischen Methoden basierend auf dem algebraisch-diagrammatischen Konstruktionsverfahren um ICD Prozesse untersuchen und deren Auftreten vorhersagen zu können. Es ist uns gelungen Anregungs-ADC, sowie eine Core-Valenz separierte Variante, Ionisierungs- und Elektronenanlagerungs-ADC in zweiter und dritter Ordnung Störungstheorie zu implementieren, zum ersten Mal auch für offenschalige Moleküle. Darüberhinaus konnte der erste ICD Prozess in einem natürlichen Enzym, der (6-4) DNA Photolyase, als operativer Mechanismus zur Erzeugung eines "freien" katalytischen Elektrons identifiziert werden.Auf diesen Resultaten aufbauend sollen nun theoretische Methoden zur Berechnung von ICD Raten in Zusammenarbeit mit der Gruppe Gokhberg/Cederbaum implementiert werden, um das bestehende ADC Programm zu vervollständigen und die umfassende theoretische Untersuchung von ICD Prozessen, d.h. von Energien und Raten, zu ermöglichen. Diese Methoden sollen dann benutzt werden, um zum ersten Mal ICD in einem offenschaligen System, NeNO, mit der Dörner Gruppe zu studieren, ICD in hydratisiertem ATP und ADP mit der Winter Gruppe und in hydratisierten Adenin-Wasser Komplexen mit der Hergenhahn Gruppe zu untersuchen. Außerdem soll die Möglichkeit von ICD in Proteinen theoretisch studiert und vorhergesagt werden, um Experimente in dieser Richtung zu motivieren.

• DFG-Verfahren: Forschungsgruppen
• Teilprojekt zu: FOR 1789: Intermolekularer und Interatomarer Coulomb-Zerfall