Ab initio molecular dynamics approach to adsorption processes of complex molecules

• Applicants: Professor Dr. Axel Groß; Professor Dr. Karsten Reuter
• Subject Area: Theoretical Chemistry: Molecules, Materials, Surfaces ; Theoretical Chemistry: Electronic Structure, Dynamics, Simulation
• Term: from 2011 to 2015
• Project identifier: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 213951782

Aufgrund der Verbesserungen der Computer-Leistungsfähigkeit und der Entwicklung effizienterer Algorithmen für periodische Elektronenstrukturberechnungen können seit kurzem genügend extensive ab initio-Molekulardynamik (AIMD)-Simulationen von Oberflächenadsorptionsprozessen durchgeführt werden, um statistische relevante Ergebnisse für zentrale kinetische Größen wie den Haftkoeffizient zu ermitteln. Die Flexibilität des AIMD-Ansatzes überwindet hierbei bestehende Limitierungen dominant eingesetzter ”divide-and-conquer”-Verfahren bezüglich der Substratmobilität und der Komplexität des adsorbierenden Moleküls. Nichtsdestotrotz muss jedoch für eine korrekte Beschreibung der Energiedissipation noch eine geeignete Kopplung an Wärmebäder formuliert werden. Die methodische Zielsetzung des Projektes ist, hierfür genaue, aber numerisch anspruchslose Ansätze für metallische Substrate zu entwickeln. Besonderer Wert wird dabei auf eine genaue Beschreibung von Phononenanregungen gelegt, welche weit über die Beschränkungen aufgrund kleiner Superzellen oder Annahmen von gebräuchlichen Modell-Hamiltonians mit System-Bad-Kopplung hinausgeht. Mit dieser Methodik wird es erstmals möglich sein, die Adsorptionsdynamik von Molekülen jenseits der bislang untersuchten einfachen zweiatomaren Moleküle quantitativ zu modellieren. Speziell wird hierbei ein bedacht ausgewählter Satz von Adsorbaten untersucht, der neben Wasser und Schwefelwasserstoff auch einfache organische Moleküle wie kleine Alkohole und Thiole umfasst. Abgesehen vom wissenschaftlichen Interesse für diese Systeme sind diese z. B. für Wasserstofftechnologie oder die Strukturbildung von selbstorganisierenden Monolagen auf Oberflächen von besonderer Bedeutung. Wir erwarten neuartige qualitative Einsichten in die Adsorptionsdynamik dieser Systeme, welches wichtiges Trendverständnis für noch komplexere Moleküle liefern wird.

• DFG Programme: Research Grants