Phasenverhalten binärer wässriger Flüssigkeiten in Ionenspurkanälen
Final Report Abstract
Mit Hilfe der Gradienten-NMR wurden Messungen von Porenformfaktoren von Membrankanälen mit Radien bis hinunter zu etwa 100 nm erfolgreich durchgeführt. Um eine Anpassung der Messdaten zu gewährleisten, wurde das aus der Literatur bekannte theoretische Verfahren der sog. Impulspropagatormethode numerisch implementiert und zum ersten Mal auf Poren mit Radien kleiner als 1 μm angewendet. Die Verlässlichkeit der Messung wurde in verschiedenen Membransystemen, Ionenspurkanälen in Polycarbonat, nanoporösem anodisiertem Aluminiumoxid und makroporösem Silizium bei verschiedenen Temperaturen und Magnetfeldgradientenstärken demonstriert. Ein quantitativer Vergleich der an Membranen mit sehr kleinen Porenradien (< 50 nm) gewonnenen NMR-Daten mit der Kleinwinkel-Röntgenbeugung (SAXS) konnte leider nicht vorgenommen werden, weil die theoretische Beschreibung der NMR-Daten bislang nicht erfolgreich war. Zur Messung der Formfaktoren wurde als Testsubstanz Glycerin eingesetzt, das sich wegen seiner guten Unterkühlbarkeit und dem gut zu den Porenradien passenden Diffusionskoeffizienten als sehr geeignet erwies. Zur Untersuchung des Phasenverhaltens zweikomponentiger wässriger Mischungen wurden andere Membransysteme, nämlich nanoporöses Aluminiumoxid beschafft, bei dem Porenradien in einem ähnlichen Größenordnungsbereich zugänglich sind wie bei den Ionenspurkanälen. Hier konnte durch Wägung nachgewiesen werden, dass Wasser auch nach dem Trocknen der Membranoberfläche in den Poren verbleibt und bei Luftabschluss der Probe auch langfristig gebunden bleibt. Da außerdem die Poren eine Nahordnung und näherungsweise auch eine Fernordnung aufweisen, ist bei diesen Membransystemen auch das zugängliche Probenvolumen, und damit die Signalintensität, um ein Mehrfaches größer. Eine Untersuchung des Phasenverhaltens von binären Mischungen war aus Zeitgründen während des Projektzeitraums leider nicht mehr möglich.
Publications
- NMR Studies on the Temperature-Dependent Dynamics of Confined Water, Physical Chemistry Chemical Physics, 2014, 16, 19229-19240
M. Sattig, S. Reutter, F. Fujara, M. Werner, G. Buntkowsky, M. Vogel
(See online at https://doi.org/10.1039/c4cp02057j)
