Halbmetallischer Transport in chemisch komplexen Systemen
Final Report Abstract
Ziel dieses Projektes war es, in Kooperation mit dem Team der Ohio State University (OSU), ein fundamentales Verständnis für die (magnetischen) Eigenschaften zweier hoch spinpolarisierter Materialklassen zu erlangen: (i) der Klasse der Heusler Verbindungen und (ii) der Klasse der Doppelperowskite. Obwohl sich beide Materialklassen durch ihre chemischen Eigenschaften unterscheiden (intermetallische versus oxidische Materialien), lassen sich doch große Ähnlichkeiten finden z.B. hinsichtlich ihrer Struktur und der Abhängigkeit der physikalischen Eigenschaften von ihrer strukturellen Ordnung. Die Untersuchung der Struktur-Eigenschaftsbeziehungen spielt deshalb bei beiden Substanzklassen eine zentrale Rolle für das Verstehen und Kontrollieren ihrer Eigenschaften, wie sich an Hand der Untersuchung mehrerer Modellsysteme beispielhaft im Projektverlauf zeigen ließ. Im Folgenden sollen die Ergebnisses dieses Projektes an Hand ausgewählter Beispiele illustriert werden. • Modellsysteme: Synthese, Kristallzüchtung und Wachstum dünner Filme. Wir konnten Einkristalle (a) des kubischen Doppelperowskit Ba2 YIrO6, (b) des tetragonalen Doppelperowskits Sr2 NiWO6 sowie (c) dünne Filme der Heuslerverbindung Co2 FeAl0.5 Si0.5 erhalten. In allen drei Modellsystemen spielen die Struktur-Eigenschaftsbeziehungen eine wichtige Rolle. So läßt sich keine langreichweitige magnetische Ordnung im kubischen Doppelperowskit Ba2 YIrO6 beobachten, im monoklinen Analogon Sr2 YIrO6 hingegen sehr wohl. Überraschenderweise besitzt Ba2 YIrO6 korrelierte magnetische Momente, deren Ursprung bislang ungeklärt ist. Die Co2 FeAl0.5 Si0.5 Filme zeigen eine außergewöhnlich hohe Ordnung und damit gekoppelt, magnetische Eigenschaften. • Kernmagnetischen Resonanz (NMR) zur Untersuchung lokaler (struktureller, magnetischer) Ordnung. Eine Untersuchung der lokalen Struktur mit 59 Co NMR in den mit off-axis sputtering hergestellten Co2 FeAl0.5 Si0.5 Filmen ergab, dass alle Filme eine wesentlich besser geordnete, lokale Struktur als das entsprechende Bulk Material aufweisen. Dies könnte sich dadurch erklären, dass das Filmwachstum kinetisch kontrolliert abläuft. Die Struktur-Eigenschaftsbeziehungen und der Einfluss auf die elektronischen und magnetischen Eigenschaften auf der Nanoskala [8] unter Substitution des A-Kation wurde an einem ausgewählten Ensemble von polykristallinen Doppelperowskiten (Ca2 MnRuO6, CaLaMnRuO6, Ba2 MnRuO6, BaLaMnRuO6, Sr2 MnRuO6, SrCaMnRuO6, SrBaMnRuO6 und SrCa0.5 La0.5 MnRuO6 ,) mittels 55 Mn NMR untersucht. • Messung der physikalischen Eigenschaften. Vor kurzem rückte der Fokus in der Doppelperowskit Forschung zu 3d-5d Materialien. Unsere Untersuchung am Doppelperowksit Sr2 CoOsO6 zeigen, dass sich die 3d-5d Doppelperowskite signifikant von den einfacheren 3d Systemen unterscheiden und dass ihre Wechselwirkungen deutlich komplexer sind. Dadurch eröffnet sich gleichzeitig ein neues Forschungsfeld, da durch subtile Änderungen in Struktur, Elektronenzahl und orbitalen Freiheitsgraden systematische Studien zu Stärke und Art (ferro- vs. antiferromagnetisch) der Austauschwechselwirkungen (Stichwort: Superexchange) ermöglicht werden. Außerdem konnten wir die richtungsabhängigen magnetischen Eigenschaften von Sr2 NiWO6 messen, da es uns erstmalig gelang, hinreichend große Kristalle zu züchten. • Publikationen und Nachwuchsförderung. Der Erfolg des Projektes spiegelt sich in fünf bereits erschienenen und weiteren Publikationen in Vorbereitung in Kooperation mit den amerikanischen Partnern der Ohio State University. Auch der wissenschaftliche Nachwuchs beider Gruppen profitierte durch das gemeinsame Projekt, z.B. durch gemeinsame Workshops. Es ergab sich durch das Projekt auch ein reger Austausch an Studenten, die in beiden Laboren für eine bestimmte Zeit arbeiten konnten.
Publications
- Epitaxial films of Heusler compound Co2FeAl0.5Si0.5 with high crystalline quality grown by offaxis sputtering. Appl. Phys. Lett. 103, 162404 (2013)
B. Peters, A. Alfonsov, C.G.F. Blum, S.J. Hageman, P.M. Woodward, S. Wurmehl, B. Büchner, and F.Y. Yang
(See online at https://doi.org/10.1063/1.4825338) - Independent Ordering of Two Interpenetrating Magnetic Sublattices in the Double Perovskite Sr2CoOsO6. J. Am. Chem. Soc. 135, 18824 (2013)
R. Morrow, R. Mishra , O.D. Restrepo , M.R. Ball , W. Windl, S. Wurmehl, U. Stockert, B. Büchner, and P.M. Woodward
(See online at https://doi.org/10.1021/ja407342w) - Flux growth and characterization of Sr2NiWO6 single crystals. J. Cryst. Growth 421, 39 (2015)
C.G.F. Blum, A. Holcombe, M. Gellesch, M.I. Sturza, S. Rodan, R. Morrow, A. Maljuk, P.M. Woodward, P. Morris, A.U.B. Wolter, B. Büchner, S. Wurmehl
(See online at https://doi.org/10.1016/j.jcrysgro.2015.04.004) - Nuclear magnetic resonance study of thin Co2FeAl0.5Si0.5 Heusler films with varying thickness. Phys. Rev. B 91, 064421 (2015)
A. Alfonsov, B. Peters, F. Y. Yang, B. Büchner, and S. Wurmehl
(See online at https://doi.org/10.1103/PhysRevB.91.064421) - Ba2 YIrO6 : A cubic double perovskite material with Ir5+ ions. Phys. Rev. B 93, 014434 (2016)
T. Dey, A. Maljuk, D.V. Efremov, O. Kataeva, S. Gass, C.G.F. Blum, F. Steckel, D. Gruner, T. Ritschel, A. U. B. Wolter, J. Geck, C. Hess, K. Koepernik, J. van den Brink, S. Wurmehl, and B. Büchner
(See online at https://doi.org/10.1103/PhysRevB.93.014434)
