SPP 1243:
Quantum transport at the molecular scale
Fachliche Zuordnung
Physik
Chemie
Förderung
Förderung von 2006 bis 2016
Projektkennung
Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 19227306
Erstellungsjahr
2016
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Die Molekulare Elektronik – die Verwendung einzelner Moleküle als funktionale elektronische Bauelemente – wurde oft beschrieben als die Nachfolgerin der bekannten CMOS-Technologie, die an die physikalischen Grenzen einer weiteren Miniaturisierung stößt. Auch wenn bisher Konsumprodukte aus dieser neuentstehenden Technologie heute noch fehlen, haben sich molekulare Bauelemente als ein hervorragender Prüfstand erwiesen, um fundamentale physikalische und chemische Aspekte zu verstehen und neuartige experimentelle Techniken für die reproduzierbare Kontrolle des Quantentransports auf molekularer Skala zu entwickeln. Im Verlaufe der Förderzeit ist es den beteiligten Gruppen gelungen, den Ladungstransport durch einzelne Moleküle mit diskreten elektronischen Niveaus experimentell zu messen, die Moleküle unter offenen Randbedingungen metallisch zu kontaktieren und unter angelegter Spannung im Regime des Nichtgleichgewichts zu untersuchen. Es wurde nachgewiesen, dass der elektronische Transport von Ladungs- und Spin-Freiheitsgraden stark durch die Elektron-Elektron-, die Elektron-Phonon- und Elektron-Photon-Wechselwirkung beeinflusst ist und zu neuartigen Effekten, wie Spin- und Franck-Condon Blockade führen kann.
Die Erforschung von molekularen Brücken als Einheiten von elektronischen Bauelementen begann in größerem Umfang mit den Pionierarbeiten von Mark Ratner am Anfang der 70-er Jahre des vergangenen Jahrhunderts. Seitdem sind sowohl experimentell als auch theoretisch große Fortschritte erzielt worden, zu denen nicht zuletzt auch die Beiträge aus dem DFG-Schwerpunktprogramm 1243 beigetragen haben. Der Ladungstransportmechanismus in Einzelmolekülbrücken wird hauptsächlich durch kohärentes Tunneln bestimmt, welches ursprünglich auf qualitativem Niveau im Rahmen der Landauer-Büttiker-Theorie erfasst wurde. In den Jahren des SPP 1243 wurden jedoch genauere parameterfreie quantitative Theorien durch die Kombination von Nichtgleichgewichts-Greensfunktionen (NEGF) und Dichtefunktionaltheorie (DFT) sowie darüber hinausgehend in Quasiteilchennäherung-GW entwickelt. Diese Techniken und Näherungen wurden sehr populär und stimulierten vielfältige Kooperationen zwischen experimentellen und theoretischen Gruppen in Deutschland und weltweit. Im Rahmen der Theorie können der kohärente Transport und elastische Streueffekte sehr effizient über das Landauer-Büttiker Bild hinaus beschrieben und verstanden werden. Angelegte Spannungen unter offenen Randbedingungen können realistisch durch die Berechnung der Nichtgleichgewichtspopulationen der Ladungsträger realisiert und damit Raumladungseffekte und spannungsabhängiges Einstellen der elektronischen Niveaus berücksichtigt werden. Die offenen Randbedingungen werden nicht-störungstheoretisch durch Selbstenergien für die Kopplung an halbunendliche Zuleitungen einbezogen.
Experimente sind heute nicht zuletzt durch die Arbeiten im SPP 1243 reproduzierbar geworden, häufig in guter quantitativer Übereinstimmung mit den theoretischen Daten, und führen somit zu einem umfangreichen Verständnis des molekularen Ladungstransports. Die entwickelten Methoden und Näherungen wurden anhand vieler Systeme mit einer sehr großen Anzahl von Freiheitsgraden (bis zu mehreren 100 Atomen) angewandt und führten zu einer guten quantitativen Beschreibung des Ladungstransport in Einzelmolekülen, in „Break Junctions“, in Scanning Probe Geometrien, in elektrochemischen Umgebungen an Festkörper- Flüssigkeits-Grenzflächen, in molekularen Drähten, Punktkontakten und optischen Molekülschaltern.
Das Forschungsfeld hat sich im Verlauf des SPP 1243 enorm weiterentwickelt. Die experimentellen Gruppen haben Reproduzierbarkeit in ihren Messergebnissen erreicht und neue experimentelle Techniken für die Erforschung physikalischer Phänomene im Transport auf molekularen Skalen bereitgestellt. Die theoretischen Gruppen dagegen haben ihre Computer-Methoden und zugrunde liegenden Theorien auf eine neue Qualitätsebene gehoben, so dass zumeist quantitative Übereinstimmung der simulierten Transportsignaturen zu den Experimenten erreicht wurde.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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Franck-Condon blockade in suspended carbon nanotube quantum dots, Nature Physics 5, 327 (2009)
R. Leturcq, C. Stampfer, K. Inderbitzin, L. Durrer, C. Hierold, E. Mariani, M.G. Schultz, F. von Oppen, K. Ensslin
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Portrait of the potential barrier at metal–organic nanocontacts, Nature Materials 9, 320 (2010)
L. Vitali,., G. Levita, R. Ohmann, A. Comisso, A. De Vita, and K. Kern
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A Tunable Two-impurity Kondo system in an atomic point contact, Nature Physics 7, 901 (2011)
J. Bork, Y.Zhang, L.Diekhöner, L. Borda, P. Simon, J. Kroha, P. Wahl, K. Kern
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Magneto-resistance through single molecules using a spinpolarized STM, Nature Nanotechnology 6, 185 (2011)
S. Schmaus, A. Bagrets, Y. Nahas, T. K. Yamada, A. Bork, M. Bowen, E. Beaurepaire, F. Evers and W. Wulfhekel
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Driving a Macroscopic Oscillator with the Stochastic Motion of a Hydrogen Molecule, Science 338, 779-782 (2012)
Lotze, C.; Corso, M.; Franke, K. J.; et al.,I. Pascual
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Photocurrent of a single photosynthetic protein, Nature Nanotechnology 7, 673–676 (2012)
D. Gerster, J. Reichert, H. Bi, J.V. Barth, S.M. Kaniber, A.W. Holleitner, I. Visoly-Fisher, S. Sergani and I. Carmeli
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Switching of a coupled spin pair in a single-molecule junction, Nature Nanotechnology 8, 575 (2013)
S. Wagner, F. Kisslinger, et al, H. Weber, M. Ruben
DFG-Verfahren
Schwerpunktprogramme
Internationaler Bezug
Israel, Schweiz, Spanien
Projekte
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Ab-initio studies of single-molecule contacts: mechanical, electric, and thermoelectric properties
(Antragsteller
Pauly, Fabian
)
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Adiabatic time-dependent transport through single molecule transistors: interaction- and higher-order tunneling effects
(Antragstellerin
Splettstößer, Janine
)
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BITT - Bremen Initiative on Time-dependent Transport: Atomistic approaches towards photo-induced quantum transport dynamics across single molecules
(Antragsteller
Frauenheim, Thomas
;
Niehaus, Thomas
)
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Charge and heat transport through molecules: The role of coherent excitations, molecular wire heat ratchets, shot noise for heat and charge, thermoelectric phenomena, electron-phonon interaction, vibrational modes, exciton-assisted transport
(Antragsteller
Hänggi, Peter
)
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Charge transfer through molecular junctions with superconducting electrodes
(Antragsteller
Ankerhold, Joachim
)
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Charge transport through individual perylene-bisimide DNA aggregates using single-walled carbon nanotubes as contact leads
(Antragsteller
Strunk, Christoph
;
Wagenknecht, Hans-Achim
)
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Charge Transport through Perylene Bisimide Molecular Junctions at Electrified Solid/Liquid Interfaces III
(Antragsteller
Wandlowski, Thomas
;
Würthner, Frank
)
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Coordination action in the Priority Program 1243
(Antragsteller
Frauenheim, Thomas
)
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Describing the spin-polarized transport in molecular junctions by ab-initio calculations
(Antragsteller
Wortmann, Daniel
)
-
Differential conductance measurements of single test molecules on various supports by lowtemperature STM to quantify the influence of molecule-support and inter-molecular interactions on a molecular electronic system
(Antragsteller
Nilius, Niklas
)
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Dynamical phenomena in transport through single molecules: transients, noise and dissipation
(Antragsteller
Schmitteckert, Peter
)
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Effects of time-dependent perturbations on the electron transport through single molecules
(Antragsteller
Kleinekathöfer, Ulrich
)
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Fabrication of well-defined nanoscale electrodes for stable and reproducible contacts to small molecular ensembles
(Antragsteller
Erbe, Artur Philipp Nikolaus
)
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Iterative path-integral simulations of molecular quantum transport
(Antragsteller
Egger, Reinhold
)
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Local control of the conductivity of single atoms and molecules probed by scanning tunneling microscopy and spectroscopy
(Antragsteller
Wahl, Peter
)
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Magnetic States in Double Metal Ion Single-Molecule Junctions
(Antragsteller
Ruben, Mario
;
Weber, Heiko B.
)
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Mechanismus of vibrational assisted electronic transport through single paraphenyl molecules investigated by electron and light sprectroscopy
(Antragsteller
Pascual, Jose Ignacio
)
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Modification of DNA towards high conductance and transport measurements with controllable electrodes
(Antragstellerinnen / Antragsteller
Erbe, Artur Philipp Nikolaus
;
Marx, Andreas
;
Scheer, Elke
)
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Molecular Circuits for Optoelectronics utilizing Carbon Nanotubes
(Antragsteller
Holleitner, Alexander Walter
)
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Molecular transport through single molecules between eplitaxially grown contacts
(Antragsteller
Butenschön, Holger
;
Pfnür, Herbert
)
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Multiscale modeling and simulation of molecular devices and systems
(Antragsteller
Lugli, Paolo
)
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Novel Quantum Transport Phenomena in Molecular Junctions
(Antragsteller
von Oppen, Felix
)
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Quantum Transport in DNA-based molecular wires: Towards a realistic description of charge transport and dynamics in complex molecular systems
(Antragsteller
Cuniberti, Gianaurelio
;
Elstner, Marcus
)
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Signatures of the individual properties of single molecules in their transport characteristics: magnetism, pi-stacking, light emission
(Antragsteller
Evers, Ferdinand
)
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Structural and electron transport investigations of functionalized carboxylic acids on Cu(110)-surfaces: experimental and ab initio studies
(Antragstellerin
Karthäuser, Silvia
)
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The electronic transport in single molecules, linked between a metallic substrate and a SNOM tip, will be studied by inelastic scattering methods
(Antragsteller
Reichert, Joachim
)
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The implementation of force detection in experiments on electron transport through single molecules
(Antragsteller
Repp, Jascha
)
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Theory and simulation of vibrationally inelastic electron transport through molecular bridges
(Antragsteller
Domcke, Wolfgang
)
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Tunable transport by controlling the structure of a STM molecular junction:synchronizing theory and experiments.
(Antragsteller
Cuniberti, Gianaurelio
;
Rohlfing, Michael
;
Tautz, Stefan F.
)
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Vibration effects, intramolecular interferences and switching in interacting molecular junctions
(Antragsteller
Richter, Klaus
)