Elektronenenergiefilter
Final Report Abstract
Mit der hier beschriebenen zweiten Ausbaustufe des Großgeräteprojektes konnte das Konzept der simultanen Erfassung von strukturellen, elektronischen und chemischen Eigenschaften mit hoher lateraler und spektraler Auflösung (Schwerpunkt ist die Analyse der Kathodolumineszenz, Kürzel STEM-CL) erfolgreich umgesetzt werden. Dazu wurde ergänzend zu der beschafften Gerätekombination bestehend aus einem Scanning-Transmissions-Elektronenmikroskop (mit HAADF-Detektor und CCD-Kamera) und einem adaptierten Kathodolumineszenzmessplatz (bestehend aus einem miniaturisiertem Auskoppelspiegel, Monochromator sowie seriellem Detektor) zusätzlich sowohl eine stickstoffgekühlte CCD-Kamera zum Parallelakquirierung der spektralen Verteilung der Katodolumineszenz als auch ein Elektronenergieverlustspektrometer GIF Quantum einschließlich BF- und ADF-Detektoren hinzugefügt. Unter Nutzung von „Spectrum imaging“ Routinen der Digital micrograph™- Steuer- und Akquirierungssoftware lassen sich somit im STEM-Modus simultan aus jedem angeregten Volumenelement die jeweilige spektrale Verteilung der KL-, EELS- sowie der HAADF- und ADF-Signale erfassen. Durch die Parallelerfassung wird das elementare Problem der sequentiellen Spektrenakquirierung, nämlich der Fortschritt irreversibler Schädigung während der Elektronenexposition, vollständig umgangen. Die Experimente haben gezeigt, dass mit Ausnahme nulldimensionaler Strukturen (z.B. QD, in denen „blinking“ Effekte zeitweise jede Emission verhindern) Verweilzeiten bis zu 10 s je Volumenelement (häufig notwendig für akzeptable emissionskantennahe EEL-Spektren) keine merkliche Verfälschung der spektralen Verteilung der Emission mit sich bringt; Änderungen der Gesamtintensität tritt allerdings häufig auf. Unter softwaregeführter Probenstabilisierung sind linien- oder flächenhafte Erfassung der Signale (vier unabhängige Detektoren gleichzeitig) möglich. Die erfolgt unter Verwendung eines single tilt He-Cryoprobenhalters bis zu Tieftemperaturen von 15K. Die Messungen werden mit hoher Ortsauflösung (Anregungsauflösung dx < 1 nm bei RT, dx < 5 nm bei 15K) an elektronentransparenten, dünnen (ca. 100 bis 300 nm) Proben ausgeführt. Die Detektionsauflösung der STEM-Cl hängt einerseits ab vom Anregungsvolumen und wird andererseits von der lokale Bandstruktur und den Diffusionslängen von Ladungsträgern determiniert; in Nitriden wurden z.B. Diffusionslängen von ca. 15 nm ermittelt. Somit wird die Gesamtauflösung mit abnehmender Probendicke verbessert, wobei wegen der bisher/grundsätzlich unvermeidlichen Präparationsartefakte in oberflächennahen Schichten (Amorphisierung) strahlende Rekombination von Ladungsträgern erst oberhalb von ca. 80 nm Probendicke registriert werden konnte. Durch diese Einschränkung kann das Konzept der Simultan-Akquirierung von KL- und EELS-Signalen nur in einen recht engen Bereich der Probendicke (Schnittmenge der zwischen ca. 100 nm und ca. 150 nm) erfolgreich umgesetzt werden. Wegen der dann bereits merklichen, spektrenmodifizierenden Mehrfachstreuung der Elektronen hat die Bestimmung optischer Eigenschaften und Kartierung von Bandlücken mittels low loss EELS derzeit noch zu keinen gesicherten Ergebnissen geführt hat. Die Elektronenenergieverlustanalyse wurde aber erfolgreich begleitend eingesetzt zur Aufklärung chemischer Gradienten (z.B. im Bereich von Bragg-Spiegeln, Bufferschichten zur Strukturanpassung) sowie zur Kontrastverbesserung von TEM- Aufnahmen (EFTEM). An dieser Stelle sei darauf hingewiesen, dass nur die EELS-Methodik wegen der geometrischen Verhältnisse im Probenraum (Abdeckung des oberen Halbraums durch den KL-Spiegel) gestattet simultan zum KL-Signal auch chemische Informationen zu sammeln. In den drei Jahren seit der Komplettierung erfolgte der Einsatz des STEM-CL-Messplatzes sowohl für die Bearbeitung von vier eigenen Forschungsprojekten als auch kooperierend in elf Projekten von Fachkollegen der Universität sowie weiteren 21 nationalen und internationalen externen Partnern. Untersucht wurde u.a. fortführend (u.a. DFG-Forschergruppe 957) die Struktur-Lichtkopplung von GaN-basierten Schichten auf exakt und fehl- orientiertem u.a. Si(100) und Si(112), der Einfluss von in-situ SiN Masken und AlN-Zwischenschichten auf die Versetzungsdichte, das Wachstum und Stapelfehlerbildung von Nitriden auf nichtpolaren Flächen wie a-plane Saphir. Es konnte gezeigt werden, dass geeignet strukturierte AlN-Zwischenschichten Defekte, speziell die Basal-Stapelfehler höchst effektiv annihilieren, wobei die spektrale Analyse der lokalen Lichtemission recht zuverlässige Aussagen zum Charakter der Stapelfehler liefern kann. Im Rahmen der Projekte (u.a. DFG SFB-787) wurde ebenfalls fortführend die Güte der Grenzflächen in GaN/InAlN Braggspiegel und VCSEL-Strukturen untersucht, welche für Einzelphotonenemitter im Sichtbaren mit InGaN/GaN Quantenwell als Lichtemitter eingesetzt werden sollen. Durch die Analyse der Emissionsenergie bzw. deren Verschiebung in Kombination mit EEL-Spektren konnten mit hoher Ortsauflösung chemische Gradienten/Inhomogenitäten detektiert werden, die bisher einer messtechnischen Erfassung nicht zugängig waren. Wegen der hohen Empfindlichkeit der KL-Emission gegen Änderungen des elektronischen Zustandes konnte der routinemäßige Einsatz der STEM-CL sowohl zur Ermittlung lokaler Dotierungen und als auch der thermodynamischen Wachstumsbedingungen validiert werden, was letztlich einerseits integrale Messmethoden (z.B.: Leitfähigkeitsmessungen) zu evaluieren gestattet und anderseits auch eine Qualitätskontrolle (off line) der Wachstumsprozesse darstellt. Aufgrund der hohen Ortsauflösung und der geringen Probendicke (ca. 100nm) ist die STEM-CL-Methodik dafür prädestiniert Informationen über das spektrale Emissionsverhalten von einzelnen eindimensionalen Quantenbereichen (z.B.: GaN–Quantenpunkte, ca. 4 nm in AlN) zu liefern, wobei die Dichte der QD limitierend wirkt. Die synchron arbeitenden bildgebenden Verfahren der STEM-CL erlauben dabei die Korrelation zwischen der Struktur (HRSTEM) und der lokalen spektral analysierten Emission und somit die Validierung entsprechender physikalischer Modelle.
Publications
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