Linux-Cluster zum wissenschaftlichen Hochleistungsrechnen
Final Report Abstract
Der Rechencluster diente und dient vor allem der Berechnung der elektronischen Struktur und Dynamik von molekularen und nanoskaligen Systemen sowie der Entwicklung und dem Einsatz von nichtempirischen Dichtefunktionalen, die Anwendungsbereiche erschließen, die bisher als „zu komplex für die Dichtefunktionaltheorie“ galten. Am Lehrstuhl Theoretische Physik IV (Arbeitsgruppe Kümmel) wurden insbesondere Verfahren entwickelt und getestet, die auf nichtempirischen Orbitalfunktionalen – z. B. der Kohn-Sham Selbstwechselwirkungskorrektur und Reichweiten-separierten Hybridfunktionalen – beruhen und sowohl Landungstransport als auch Ladungstransferanregungen korrekt beschreiben. Damit ist die Dichtefunktionaltheorie und zeitabhängige Dichtefunktionaltheorie in der Lage, in dem wichtigen Bereich der molekularen Elektronik und der lichtsammelnden Systeme quantitative Vorhersagen zu machen. Es wurde beispielsweise gezeigt, dass das bisherige Problem der notorischen massiven Unterschätzung der Anregungsenergien langreichweitiger Ladungstransferanregungen in engem Zusammenhang mit Selbstwechselwirkungsfehlern in den üblichen Austausch-Korrelationsfunktionalen steht. Werden diese Fehler im Rahmen der Kohn-Sham Theorie und des „Generalized Optimized Effective Potential“ korrigiert, so ergibt sich ein Austausch-Korrelationspotential, das ein zeitabhängiges, der externen Anregung entgegen wirkendes intrinsisches Feld aufbaut, das zu korrektem Response führt. Der Rechencluster war und ist das Rückgrat aller numerischen Arbeiten im GRK 1640 und SFB 840 und dient in diesem Zusammenhang z. B. der Berechnung der optischen Bandlücke von „low gap“ Donor-Akzeptor-Systemen, der Untersuchung der Struktur katalytisch aktiver metallischer Nanolegierungen und der Vorhersage von Energie- und Ladungstransferprozessen in multichromophoren Systemen. Er kommt insbesondere auch für Propagationsrechnungen auf diskreten Ortsraumgittern, die effizient parallelisiert werden können, zum Einsatz und dient der Weiterentwicklung entsprechender Techniken. Gleichzeitig realisiert der Rechencluster die Arbeitsplattform für das theoretisch arbeitende Keylab der Polymer Nanostructures Initiative an der Universität Bayreuth. In diesem Zusammenhang stand und steht er verschiedenen Arbeitsgruppen zur Verfügung. In der zunächst mit dem Lehrstuhl Theoretische Physik IV verbundenen und mittlerweile eigenständigen Arbeitsgruppe Albuquerque wurde u. a. die Ausbildung supramolekularer Strukturen mit Molekulardynamik- Methoden untersucht. In der Arbeitsgruppe Zimmermann wurden in mesoskopischen Simulationen neuartige Migrationszustände von deformierbaren Objekten in oszillatorischen Scherströmungen und in Kanälen mit periodisch modulierten Rändern entdeckt sowie neue kollektive Eigenschaften von Mikroschwimmern und neuartige Ordnungsphänomene von kolloidalen Janus-Teilchen in Flüssigkeitsmischungen gefunden. Durch Simulationen zur Mikrophasenseparation in Diblock-Copolymeren konnten universelle Eigenschaften gezeigt werden, die dieses System im thermischen Gleichgewicht mit dissipativen Systemen gemeinsam hat. Simulationen von Modellen zur Faltenbildung auf inhomogenen Elastomeren führten zur Aufdeckung einer neuen Symmetrieklasse für Strukturbildung. Im Bereich der computergestützten Biologie (Arbeitsgruppe Ullmann) wurde das Rechnersystem eingesetzt um großskalige Quantenmechanik-Molekulardynamik koppelnde Simulationen („QM/MM“), elektrostatische Rechnungen und Monte-Carlo Simulationen durchzuführen. Quantenchemische Rechnungen dienten der Parametrisierung einfacherer Modelle, die die Grundlage für Dynamische Monte-Carlo Rechnungen bildeten. Zudem wurde das Programmpaket GMCT entwickelt und extensiv auf dem Cluster getestet.
Publications
- Anomalous diffusion in viscosity landscapes. New Journal of Physics, Vol. 13. 2011, 043031.
M. Burgis, V. Schaller, M. Gläßl, B. Kaiser, W. Köhler, A. Krekhov, W. Zimmermann
(See online at https://dx.doi.org/10.1088/1367-2630/13/4/043031) - Collectively Induced Quantum-Confined Stark Effect in Monolayers
of Molecules Consisting of Polar Repeating Units. Journal of the American Chemical Society, Vol. 133. 2011, Issue 46, pp. 18634–18645.
F. Rissner, D. A. Egger, A. Natan, T. Körzdörfer, S. Kümmel, L. Kronik, E. Zojer
(See online at https://dx.doi.org/10.1021/ja203579c) - Continuum electrostatic investigations of charge transfer processes
in biological molecules using a microstate description. Faraday Discussions, Vol. 148. 2011, pp. 173-193.
E. Bombarda, G. M. Ullmann
(See online at https://dx.doi.org/ 10.1039/C003905E) - Rayleigh-Bénard convection in the presence of spatial temperature
modulations. Journal of Fluid Mechanics, Vol. 673. 2011, pp. 318-348.
G. Freund, W. Pesch, W. Zimmermann
(See online at https://doi.org/10.1017/S0022112010006270) - The electronically excited states of LH2 complexes from /Rps.
acidophila/ strain 10050 studied by time-resolved spectroscopy and
Dynamic Monte Carlo simulations. I: Isolated, Non-Interacting LH2
Journal of Physical Chemistry B, Vol. 115. 2011, Issue 28, pp. 8813–8820.
T. J. Pflock, L. Krapf, S. Oellerich, J. Southall, R. J. Cogdell, G. M. Ullmann, J. Köhler
(See online at https://dx.doi.org/10.1021/jp202353c) - Integer particle preference during charge transfer in Kohn-Sham
Theory. Physical Review B: Rapid Communications, Vol. 86. 2012, Issue 20, 201109(R).
D. Hofmann, S. Kümmel
(See online at https://doi.org/10.1103/PhysRevB.86.201109) - Kohn-Sham self-interaction correction in real time. Physical Review Letters, Vol. 108. 2012, Issue 14, 146401.
D. Hofmann, T. Körzdörfer, S. Kümmel
(See online at https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.108.146401) - Ni/Pd@MIL-101: Synergistic Catalysis with Cavity-Conform Ni/Pd
Nanoparticles. Angewandte Chemie, Vol. 51. 2012, Issue 46. 2012, pp. 11473-11477.
J. Hermannsdörfer, M. Friedrich, N. Miyajima, R. Q. Albuquerque, S. Kümmel, R. Kempe
(See online at https://doi.org/10.1002/anie.201205078) - pH-Dependent Molecular Dynamics of Vesicular Stomatitis Virus
Glycoprotein G. Proteins, Vol. 80. 2012, Issue 11, pp. 2601-2613.
P. Rücker, S. A. Wieninger, G. M. Ullmann, H. Sticht
(See online at https://doi.org/10.1002/prot.24145) - Self-interaction correction in a real-time Kohn-Sham scheme:
Access to difficult excitations in time-dependent density functional
Theory. Journal of Chemical Physics, Vol. 137. 2012, Issue 6, 064117.
D. Hofmann, S. Kümmel
(See online at https://doi.org/10.1063/1.4742763) - Interplay of Electronic Structure and Atomic Mobility in Nanoalloys of Au and Pt. Journal of Physical Chemistry C, Vol. 117. 2013, Issue 33, pp. 17268–17273.
L. Leppert, R. Q. Albuquerque, A. S. Foster, S. Kümmel
(See online at https://dx.doi.org/10.1021/jp404341v) - Optical absorption in donor-acceptor polymers - alternating vs.
random. Physical Chemistry Chemical Physics, Vol. 15. 2013, pp. 20016-20025.
A. Karolewski, A. Neubig, M. Thelakkat, S. Kümmel
(See online at https://dx.doi.org/10.1039/C3CP52739E) - Periodic structures in binary mixtures enforced by janus particles.
Physical Review E, Vol. 88. 2013, Issue 4, 040302(R).
A. Krekhov, V. Weith, W. Zimmermann
(See online at https://doi.org/10.1103/PhysRevE.88.040302) - Synthesis of donor-substituted meso-phenyl and mesoethynylphenyl
BODIPYs with broad absorption. New Journal of Chemistry, Vol. 37. 2013, pp. 1417-1426.
K. Gräf, T. Körzdörfer, S. Kümmel, M. Thelakkat
(See online at https://dx.doi.org/10.1039/C3NJ00157A) - Using optimally tuned range separated hybrid functionals in groundstate calculations: Consequences and caveats. Journal of Chemical Physics, Vol. 138. 2013, Issue 20, 204115.
A. Karolewski, L. Kronik, S. Kümmel
(See online at https://doi.org/10.1063/1.4807325) - A self-interaction-free local hybrid functional: accurate binding
energies vis-a-vis accurate ionization potentials from Kohn-Sham
Eigenvalues. Journal of Chemical Physics, Vol. 140. 2014, Issue 18,
18A510.
T. Schmidt, E. Kraisler, L. Kronik, S. Kümmel
(See online at https://doi.org/10.1063/1.4865942) - Frequency dependence of the exact exchange-correlation kernel of
time-dependent density-functional Theory. Physical Review Letters, Vol. 112. 2014, Issue 8: 083001.
M. Thiele, S. Kümmel
(See online at https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.112.083001)
