Entwicklung und Implementierung einer RI-F12-MP2 wellenfunktions-basierenden inkrementellen Behandlung der Elektronenkorrelation für große Moleküle und Polymere

Wir haben teilweise finanziell durch das auslaufende DFG-Schwerpunktprogramm 1145 unterstützt ein flexibles C++-Programm generiert, welches die Inkrementenentwicklung von MP2-, CCSD- und CCSD(T)-Korrelationsenergien und CCSD-Dipol- und Quadrupolmomenten für große Systeme vollautomatisiert und hochgradig parallelisiert bis zu einer beliebigen Ordnung behandeln kann. Wir haben gezeigt, dass für einen vorgegebenen Basissatz die Korrelationsenergie für die oben genannten Methoden bei reduziertem Aufwand mit chemischer Genauigkeit, d. h. auf 1 kcal/mol genau, erhalten werden kann. Für große Systeme werden die Anforderungen an CPU-Zeit, RAM und Festplattenspeicherplatz gegenüber herkömmlichen Rechnungen deutlich reduziert. In diesem Projekt würden wir gerne diese Entwicklungen auf die in TURBOMOLE implementierten RI-MP2-, RI-CC2- and RI-MP2-F12-Methoden erweitern. Wir planen hierfür auch die Kombination der von uns kürzlich vorgeschlagenen Methode domänenspezifischer Basissätze mit der von anderen lokalen Korrelationsverfahren verwendeten PAO-Methode, um den Rechenaufwand weiter zu reduzieren und das Verfahren in Richtung auf eine mit der Systemgröße linear skalierende Methode weiterzuentwickeln.

DFG-Verfahren Sachbeihilfen

Beteiligte Person Professor Joachim Friedrich, Ph.D.