Electronic structure and many-body effects in interfaces of oxide heterostructures
Final Report Abstract
Ziel des Projekts war die Anwendung röntgenbasierter Spektroskopiemethoden auf dünne Schichten bzw. vergrabene Grenzschichten in Oxid-Heterostrukturen. So wurde - in Fortführung unserer früherer Arbeiten mittels Photoemissionsspektroskopie (PES) unter Verwendung harter Röntgenstrahlung (HAXPES) - das zwei-dimensionale Elektronensystem (2DES) im prototypischen LaAlO3/SrTiO3 (LAO/STO) erstmals mit resonanter unelastischer Röntgenstreuung (RIXS) untersucht und dessen Ladungsträgerkonzentration in Abhängigkeit von der Filmdicke bestimmt. Des Weiteren wurden - ebenfalls zum ersten Mal - winkelaufgelöste PES-Messungen mit weicher Röntgenstrahlung (SX-ARPES) durchgeführt, um die Fermiflächen-Topologie des vergrabenen 2DES zu bestimmen. Die gemessene Fermifläche lässt darauf schließen, dass sich - im Widerspruch zum Szenario der sog. elektronischen Rekonstruktion - kein inneres Feld im polaren LAO aufbaut und O-Fehlstellen an dessen Oberfläche - und nicht Blochzustände, die im Film aufgrund eines inneren Feldes ans chemische Potential geschoben werden - das Ladungsreservoir für das 2DES darstellen. Dass für die Ausbildung der O-Fehlstellen an der Film-Oberfläche die Polarität des LAO-Films dennoch wesentlich ist, konnte durch Untersuchungen gezeigt werden, bei denen die O-Fehlstellenkonzentration in situ während der PES-Messungen systematisch kontrolliert wurde. Dies gelang durch ein neu entwickeltes Verfahren, bei dem ausgenutzt wird, dass der hochintensive Röntgenstrahl an einem Synchrotron O-Fehlstellen im STO-Substrat erzeugt. Indem mit einer Kapillare O2 in situ auf die Probe geleitet wird, können O-Fehlstellen wieder gefüllt und so verschiedene O-Fehlstellenkonzentrationen in einem dynamischen Gleichgewicht eingestellt werden. Nur bei einem polaren, epitaktischen LAO-Film findet man oberhalb der kritischen Schichtdicke ein 2DES auch bei einer vollständigen Unterdrückung von O-Fehlstellen im STO-Substrat. Durch die positiv geladenen O-Fehlstellen an der LAO-Oberfläche und die an das 2DES abgegebenen Elektronen wird der Kondensator, den der LAO-Film darstellt, entladen. Der damit einhergehende Energiegewinn wiegt die Bildungsenthalpie für O-Fehlstellen an der LAO-Oberfläche ab einer kritischen Filmdicke auf. Einen ersten Schritt in Richtung möglicher Anwendungen stellen detaillierte Transportmessungen an LAO/STO-Hallbars dar. Man findet die Charakteristik eines Memristors, die durch Tempern, d.h. durch Justierung der O-Fehlstellenkonzentration, zwischen den Zuständen "Normal-Ein" und "Normal-Aus" eingestellt werden kann. O-Fehlstellen spielen auch an der Grenzfläche zwischen dem Defektspinell gamma-Al2O3 und dem Perowskit STO eine Rolle. Tatsächlich induzieren hier - im Gegensatz zu LAO/STO - O-Fehlstellen das 2DES, das sich durch eine um eine Größenordnung höhere Mobilität auszeichnet. Wiederum durch resonante PES am Valenzband konnten wir die Existenz einer zweiten Art von O-Fehlstellen nachweisen, die - eine Folge der gebrochenen Gittersymmetrie an der Grenzfläche - eine geringere Bildungsenthalpie haben und direkt an der Grenzfläche lokalisiert sind. Dadurch wirken sie nicht als Streuzentren, was zu der erhöhten Mobilität führt. Der Einfluss der Dimensionalität, d.h. der Schichtdicke, auf die elektronischen Eigenschaften wurde an LAO/LaNiO3-Übergittern sowie SrIrO3-Filmen auf STO mit SX-ARPES untersucht. Während in beiden Systemen bei dünnen Schichten ein Metall-Isolator-Übergang auftritt, ist die Ursache dafür im Detail unterschiedlich. In den Übergittern liegt ein eher klassischer Fall eines Mott-artigen Phasenübergangs vor, bei dem i. w. das Verhältnis von kinetischer und potentieller Energie variiert wird. Bei den SrIrO3-Filmen ist die Situation sehr viel komplexer. Erst aufgrund der starken Spin-Bahn-Kopplung und der damit einhergehenden Verschränkung von Spin- und orbitalen Freiheitsgraden können elektronische Korrelationen im Zusammenspiel mit strukturellen Veränderungen wirksam werden. Weitere Arbeiten galten der Herstellung und Charakterisierung von epitaktischen, qualitativ hochwertigen Fe3O4-Filmen auf ZnO sowie von BaBiO3-Filmen auf STO. Aufgrund des großen Gitterfehlpasses von ca. 12% ist epitaktisches Wachstum bei Letzteren eigentlich nicht zu erwarten. Dennoch können mittels gepulster Laserdeposition epitaktische Filme hoher Kristallinität hergestellt werden. Dies wird dadurch möglich, dass die Filme nicht pseudomorph, sondern domänenangepasst an die Gitterkonstante des Substrats aufwachsen.
Publications
- LaAlO3/SrTiO3 oxide heterostructures studied by resonant inelastic x-ray scattering, Phys. Rev. B 82, 241405(R) (2010)
G. Berner, S. Glawion, J. Walde, F. Pfaff, H. Hollmark, L.-C. Duda, S. Paetel, C. Richter, J. Mannhart, M. Sing, and R. Claessen
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M. Paul, D. Kufer, A. Müller, S. Brück, E. Goering, M. Kamp, J. Verbeeck, H. Tian, G. van Tendeloo, N. J. C. Ingle, M. Sing, and R. Claessen
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S. Brück, M. Paul, H. Tian, A. Müller, D. Kufer, C. Praetorius, K. Fauth, P. Audehm, E. Goering, J. Verbeeck, G. van Tendeloo, M. Sing, and R. Claessen
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G. Berner, M. Sing, H. Fujiwara, A. Yasui, Y. Saitoh, A. Yamasaki, Y. Nishitani, A. Sekiyama, N. Pavlenko, T. Kopp, C. Richter, J. Mannhart, S. Suga, and R. Claessen
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G. Berner, M. Sing, F. Pfaff, E. Benckiser, M. Wu, G. Christiani, G. Logvenov, H.-U. Habermeier, M. Kobayashi, V.N. Strocov, T. Schmitt, H. Fujiwara, A. Sekiyama, S. Suga, B. Keimer, and R. Claessen
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J. Gabel, M. Zapf, P. Scheiderer, P. Schütz, L. Dudy, M. Stübinger, C. Schlueter, T.-L. Lee, M. Sing, and R. Claessen
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P. Maier, F. Hartmann, J. Gabel, M. Frank, S. Kuhn, P. Scheiderer, B. Leikert, M. Sing, L. Worschech, R. Claessen, and S. Höfling
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P. Schütz, D.V. Christensen, V. Borisov, F. Pfaff, P. Scheiderer, L. Dudy, M. Zapf, J. Gabel, Y.Z. Chen, N. Pryds, V. Rogalev, V. Strocov, C. Schlueter, T.-L. Lee, V. Borisov, H.O. Jeschke, R. Valentí, M. Sing, and R. Claessen
(See online at https://doi.org/10.1103/PhysRevB.96.161409) - Domain matching epitaxy of BaBiO3 on SrTiO3 with structurally modified interface, Appl. Phys. Lett. 112, 141601 (2018)
M. Zapf, M. Stübinger, L. Jin, M. Kamp, F. Pfaff, A. Lubk, B. Büchner, M. Sing, and R. Claessen
(See online at https://doi.org/10.1063/1.5016116)
