Nanofabricated Functional Architecture of Photosynthetic Light-Harvesting Complexes

Zusammenfassung der Projektergebnisse

Ziel des Projektes war es Pigment-Protein Komplexe (PPK), die in der bakteriellen Photosynthese als Antennen zum Sammeln von Sonnenlicht fungieren, mit Goldnanopartikeln (AuNPs) zu koppeln, um die photophysikalischen Eigenschaften der PPKs zu kontrollieren und ggf. zu manipulieren. Hintergrund ist folgendes: In den AuNPs kann man gezielt Schwingungen der (Leitungs-) Elektronen anregen, wodurch in der direkten Umgebung der AuNPs eine Veränderung des elektromagnetischen Feldes bewirkt wird. Bringt man die PPKs in diesen Bereich, so kann sowohl die Absorption als auch die Emission von Licht verstärkt werden, oder, je nach Abstand zwischen AuNP und PPK, kann auch die Emission teilweise oder vollständig unterdrückt werden. In einem "proof-of-principle"-Experiment, bei dem die Abstände zwischen den AuNPs und den PPKs statistisch verteilt waren, haben wir nachgewiesen, dass die resonante Anregung der AuNPs im Mittel zu einer Steigerung der Emissionsintensität der PPKs führt. Leider erwies es sich dann als extrem schwierig, den Abstand zwischen den AuNPs und den PPKs gezielt zu variieren, da i) die Funktionalisierung der PPKs die AuNPs angegriffen hat, und ii) die Länge der Linker die den Abstand zwischen den Teilchen bestimmt nur unzureichend variiert werden konnte. Die weiteren Arbeiten beschränkten sich demnach auf eine Optimierung der Probenpräparation demzufolge bzw. darauf die photophysikalischen Eigenschaften der PPKs besser zu verstehen.

Projektbezogene Publikationen (Auswahl)

• Hybrid Nanostructures for Enhanced Light-Harvesting: Plasmon Induced Increase in Fluorescence from Individual Photosynthetic Pigment-Protein Complexes, Nano Lett. 11 (2011) 4897–4901
  S.R. Beyer, S. Ullrich, S. Kudera, A.T. Gardiner, R.J. Cogdell, J. Koehler
  
• Fabrication of porous silicon by metal-assisted etching using highly ordered gold nanoparticle arrays, Nanoscale Research Letters. 7 (2012) 450
  S.P. Scheeler, S. Ullrich, S. Kudera, C. Pacholski
  
• Formation of Large 2D Arrays of Shape-Controlled Colloidal Nanoparticles at Variable Interparticle Distances, Particle & Particle Systems Characterisation. 30 (2013) 102–108
  S. Ullrich, S.P. Scheeler, C. Pacholski, J.P. Spatz, S. Kudera
  
• Plasmon Coupling in Self-Assembled Gold Nanoparticle-Based Honeycomb Islands, J. Phys. Chem. C. 117 (2013) 18634–18641
  S.P. Scheeler, S. Mühlig, C. Rockstuhl, S.B. Hasan, S. Ullrich, F. Neubrech, et al.
  
• The Open, the Closed and the Empty: Time-resolved Fluorescence Spectroscopy and Computational Analysis of RC-LH1 Complexes from Rhodopseudomonas palustris. Journal of Physical Chemistry B, Vol. 119. 2015, Issue 4, pp. 1362-1373.
  S.R. Beyer, L. Müller, J. Southall, R.J. Cogdell, G.M. Ullmann, J. Köhler