Attosekunden-Felddynamik von lokalisierten Oberflächenplasmonen

• Antragsteller: Professor Dr. Ulf Kleineberg
• Fachliche Zuordnung: Experimentelle Physik der kondensierten Materie
• Förderung: Förderung von 2009 bis 2016
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 138713880

Lokalisierte Oberflächenplasmonen (LSP) als kohärente, kollektive Elektronenanregungen manifestieren sich auf Grund der inhärenten spektralen Breitbandigkeit von LSP Resonanzen in ultraschneller Attosekunden-Felddynamik der nanolokalisierten optischen Felder („hotspots"). Bisher ist eine direkte experimentelle Beobachtung dieser optischen Felddynamik auf eine räumlichen Nanoskala und zeitlichen Attosekundenskala nicht erreicht worden. Das Ziel dieses Projektes ist es. die experimentellen Voraussetzungen für Attosekunden-Nanoskopie der optischen Felder mittels optischer fsec-Pumppulse zur resonanten Anregung und Attosekunden-Photoemission durch isolierte Attosekunden XUV Probepulse zu schaffen. Die Wechselwirkung der Valenzband-Photoelektronen mit dem instantanen lokalisierten Plasmonenfeld führt zu einer Änderung der kinetischen Photoelektronenenergie und trägt damit einen „Schnappschuss-Fingerabdruck" des ultraschnellen Plasmonenfeldes. Für den Nachweis öer räumlichen und energetischen Verteilung der Photoelektronen wird ein Flugzeit-Photoelektronen-Emissionsmikroskop als Detektor eingesetzt. Für die Messungen wird ein weltweit einzigartiger Aufbau, bestehend aus einer hochrepetierenden 10 kHz Harmonischenquelle zur Erzeugung von isolierten Attosek unden pul sen bei - 90 eV Photonenenergie, einer interferometrischen Pump-Probe Verzögerungsstrecke mit 800 nm Pumppulsen (400 nm SHG optional), und einem UHV ToF-PEEM mit zwei komplimentären abbildenden Ejektronenenergiefiltern und Detektoren, eingesetzt. Erste Messungen mit dem ToF-PEEM und Attoseku nde n-X UV-Pulsen an Au/Si Nanostruktüren zeigen, dass Ra Umladungseffekte, die entstehen, wenn mehr als ein Elektron pro Puls ausgelöst wird und die die räumliche und spektroskopische Infonmation zerstören, durch XUV Pulse niedriger Pulsenergie und hoher Wiederholrate für die schnellen Au-3d Valenzbandelektronen effizient unterdrückt werden können, während sie auf die langsamen Sekundärelektronen weiter wirken. PEEM mit Energiefilterung ist daher eine essentielle Voraussetzung für die Implementierung von Attosekunden-Nanoskopie. Die zukünftigen wissenschaftlichen Fragestellungen zur zeitlichen Dynamik von lokalisierten Oberflächenplasmonen, die im Rahmen des Projektes behandelt werden sollen, umfassen insbesondere die folgenden Fragen : a) Wie entwickelt sich das Attosekunden-Beating der lokalisierten optischen Felder während der Plasmonen-Dephasierungszeit und wie lässt es sich mit theoretischen Modellen beschreiben ? b) Wie entwickelt sich elektronische Kohärenz in Multiphotonenprozessen auf einer Attosekunden- Zeitskala ? c) Wie beeinflussen Größe, Form und Materialeigenschaften von plasmonischen Nanostruktüren die Felddynamik und wie können Nanostruktüren für ultraschnelle Felddynamik optimiert werden ? d) Wie lässt sich Plasmonen-Felddynamik auf einer Attosekuden-ZeitsakIa mittels der Carrier Envelope Phase (CEP) der fsec-Pumppulse kontrollieren ?

• DFG-Verfahren: Schwerpunktprogramme
• Teilprojekt zu: SPP 1391: Ultrafast Nanooptics