Theorie des Anregungsenergietransfers in supramolekularen Komplexen

• Antragstellerinnen / Antragsteller: Privatdozent Dr. Volkhard May; Professorin Dr. Beate Röder
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation ; Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
• Förderung: Förderung von 2006 bis 2014
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 13002674

Die optischen und Transporteigenschaften von supramolekularen Chromophor-Komplexen finden ein fortdauerndes Interesse in der physikalischen und chemischen Forschung. Die Kombination von optischen Experimenten mit Simulationsrechnungen ermöglicht es, zu einem detaillierten Verständnis der Komplex-Struktur und Anregungsenergie-Dynamik zu gelangen. Von spezieller Bedeutung ist das für dendritische Phäophorbid-a-Komplexe, die im Rahmen der Photodynamischen Therapie als Teile von Carrier-Systemen einen Einsatz erfahren. Die zu verschiedenen Typen von Phäophorbid-a-Komplexen vorliegenden spektroskopischen Daten werden in dem Projekt einer detaillierten theoretischen Analyse unterzogen, wozu in einem experimentellen Teil noch weitere optische Daten erfasst werden sollen. Ausgehend von MD-Simulationen zum Auffinden möglicher räumlicher Anordnungen der Farbstoffe in den Komplexen wird dazu über verschiedene Zwischenstufen eine einheitliche Theorie des Anregungsenergie-Transfers formuliert und angewendet. Da die Chromophore sich in den Komplexen zueinander in sehr unterschiedlicher räumlicher Position befinden, besteht die besondere theoretische Herausforderung darin, einmal der Bildung und Dynamik delokalisierter Exzitonen-Zustände Rechnung zu tragen. Weiterhin müssen aber auch Anregungen erfasst werden, die auf einzelne Chromophore lokalisiert sind und stark an die Schwingungen des Chromophors selbst und der Umgebung koppeln. Es wird erwartet, dass mit der Herangehensweise sowohl eine vertiefte Einsicht in die Struktur von Komplexen dieser Art als auch zu der in ihnen ablaufenden Anregungsdynamik erreicht wird. Da die zu untersuchenden Systeme als besonders geeignete Objekte zum Test verschiedenen Exzitonen-Theorien angesehen werden, ist davon auszugehen, dass eine Weiterentwicklung der Theorie von Exzitonen in Chromophor-Komplexen gelingt.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen