FOR 1282: Controlling the electronic structure of semiconductor nanoparticles by doping and hybrid formation
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Cluster und Nanokristalle stellen eine spezielle Form von Materie dar, deren Eigenschaften sich oft fundamental von denen der Atome, Moleküle und makroskopischen Festkörper unterscheiden. In diesem Sinne erweitern sie das Periodensystem der Elemente in die dritte Dimension, da die elektronischen Eigenschaften nicht nur von der Art der Atome, sondern auch von ihrer Anzahl abhängen. Die Eigenschaften lassen sich daher über die Größe und Zusammensetzung der Cluster steuern und für Anwendungen maßschneidern. Andererseits sind reine, atomare Cluster meist sehr reaktiv und zeigen ihre besonderen Eigenschaften nur als einzelne Teilchen isoliert in der Gasphase. An diesen Aspekten knüpfen die Fragestellungen der Forschergruppe FOR 1282 an. Diese hat das Ziel, die strukturellen, elektronischen und optischen Eigenschaften durch Dotierung, Substitution einzelner Gruppen, Passivierung und Hybridbildung mit Metallen in kontrollierter Weise einzustellen, sowie die Teilchen auch zu stabilisieren. Um Bausteine für neuartige Materialien mit einzigartigen optischen und elektronischen Eigenschaften zu identifizieren, wurde im ersten Schritt ein detailliertes Verständnis der Modifikation der elektronischen Struktur und der Dynamik erarbeitet. Hierbei war das zentrale Ziel, größenselektierte Cluster in der Gasphase sowie deponierte Cluster-Nanostrukturen bestehend aus den technologisch besonders relevanten Elementen Kohlenstoff und Silizium zu untersuchen. Wichtige Stoffgruppen sind Nanodiamanten (Diamantoide), deren Aggregate, Hybride mit Metallclustern sowie dotierte und modifizierte Kohlenstoff- und Siliziumcluster. Diese klare Begrenzung auf eine enge Stoffklasse von Systemen ermöglichte es, in der Zusammenarbeit der einzelnen Gruppen einen sehr großen Überlapp zu erzielen und auf dem Forschungsgebiet eine Fülle neuartiger Ergebnisse zu gewinnen. Nach einer erfolgreichen ersten Förderperiode mit Schwerpunkt in Berlin (TUB, FUB, HUB, HZB/BESSY) wurde die Forschergruppe in der zweiten Periode um zwei Projekte erweitert, die besondere Expertise in der Synthese (Gießen) sowie in der Modellierung nichtstrahlender Prozesse (Potsdam) einbrachten. Über die beiden Förderperioden hinweg entwickelte sich die ursprünglich lokale Forschergruppe durch Berufungen nach München, Würzburg, Erlangen und Freiburg in einen dezentralen Forschungsverbund, der die Zusammenarbeit dennoch vertiefen konnte. Für die Untersuchung kamen eine breite Palette von spektroskopischen Methoden unter der Verwendung von durchstimmbarer Laserstrahlung im Labor und Röntgenstrahlung bei BESSY sowie von strukturanalytischen Methoden in Kombination mit theoretischen Werkzeugen wie quantenchemischen Rechnungen mit Dichtefunktionaltheorie sowie Sampling-Algorithmen zur Bestimmung der energetisch bevorzugten Strukturen zum Einsatz. Die enge Zusammenarbeit zwischen Experiment, Theorie und Synthese resultierte in einem sehr hohen Anteil gemeinsamer Publikationen, in denen richtungsweisende Ergebnisse zu kohlenstoff- und siliziumhaltigen Clustern sowie verwandten Strukturen erzielt wurden.
